Teses

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Número
767  
Discente
Ana Luisa Abrantes Simões
Orientador(a)
Maria Helena de Araujo
Título da tese
Síntese e Caracterização de Zeólitas Embrionárias e Cristalinas do Tipo ZSM-5 e sua Aplicação na Conversão de CO2 a CH4
Título em inglês
Synthesis And Characterization Of Embryonic And Crystalline Zsm-5 Zeolites And Their Application In The Conversion Of Co2 To Ch4
Área de concentração
Química
Linha de Pesquisa
Nanociências e Nanotecnologia
Número de páginas
 
Data da defesa
15/12/2025
Local
Auditório II - Aloisio Pimenta
Horário
14:00
Banca Examinadora
Profa. Maria Helena de Araujo - Orientadora (Dr. (UFMG))
Profa. Sara Silveira Vieira - Coorientadora (Dr. (UFF))
Profa. Lisiane Veiga Mattos (Dr. (UFRJ))
Profa. Fabiane Carvalho Ballotin (Dr. (UFLA))
Prof. Luciano Andrey Montoro (Dr. (UFMG))
Prof. Guilherme Ferreira de Lima (Dr. (UFMG))
Resumo
Este trabalho relata o estudo da síntese de zeólitas cristalinas e embrionárias do tipo ZSM-5 e a avaliação destes materiais em processo de conversão de CO2 a metano. Foram testadas duas metodologias diferentes, originando as amostras ZSM-5 A e ZSM-5 B. Os materiais sintetizados foram caracterizados por diferentes técnicas fisicoquímicas. Acredita-se que houve a formação dos tipos embrionário e cristalino tanto para a ZSM-5 A como para a ZSM-5 B. A diferença da área superficial nas duas metodologias, entretanto, - para as ZSM-5 A, a área para as zeólitas embrionária e cristalina foi de 672 e 436 m2 g-1, respectivamente, e para a ZSM-5 B 143 m2 g-1 para a cristalina e 139 m2 g-1 para a possível embrionária - pode indicar que a quantidade do agente direcionador de estrutura é elemento determinante para otimizar as características desse material. Os materiais sintetizados que apresentaram propriedades adequadas foram então impregnados com níquel e rutênio e aplicados em conversão de CO2 a metano. Análises de drx apontaram a estrutura amorfa típica para as zeólitas embrionárias, enquanto as zeólitas cristalinas apresentaram os difratogramas característicos para cada estrutura zeolítica. Para os materiais produzidos de forma bem-sucedida, a análise textural apontou materiais com áreas superficiais específicas entre 470 - 700 m2 g-1, sendo que os materiais embrionários possuem maior caráter microporoso e os materiais cristalinos apresentaram mesoporosidade. A impregnação de metais provocou redução de área e de volume de microporos nas zeólitas embrionárias, enquanto para as zeólitas cristalinas, foi observado um aumento de área superficial. Na reação de conversão de CO2 a metano, foi observado que as amostras zeolíticas de razão Si/Al = 50 apresentaram conversões maiores que as zeólitas de razão Si/Al = 100 e 25. O aumento no conteúdo metálico dos catalisadores provocou melhora na conversão de CO2, Comparando zeólitas embrionárias e cristalinas de mesmo conteúdo metálico e mesma razão Si/Al, verificou-se que as zeólitas cristalinas apresentaram maiores taxas de conversão de CO2, mas as zeólitas embrionárias apresentaram taxas de seletividade a metano mais altas. Com isso, foi possível sintetizar zeólitas cristalinas e embrionárias com potencial para aplicação em tecnologia de conversão de CO2 a materiais de maior valor agregado.
Palavras-chave
CO2, Metanação, Níquel, Rutênio, Zeólita embrionária
Abstract
This work reports the synthesis of crystalline and embryonic ZSM-5 zeolites and the evaluation of these materials in the process of CO2 conversion to methane. Two different methodologies were tested, yielding samples ZSM-5 A and ZSM-5 B. The synthesized materials were characterized by different physicochemical techniques. It is believed that the embryonic and crystalline types were formed for both ZSM-5 A and ZSM-5 B. The difference in surface area between the two methodologies, howeverfor ZSM-5 A, the area for the embryonic and crystalline zeolites was 672 and 436 m g-1, respectively, and for ZSM-5 B, 143 m g-1 for the crystalline zeolites and 139 m g-1 for the possibly embryonic zeolites may indicate that the amount of the structure-directing agent is a determining factor in optimizing the characteristics of this material. The synthesized materials that exhibited suitable properties were then impregnated with nickel and ruthenium and applied to the conversion of CO2 to methane. XRD analyses indicated the amorphous structure typical of embryonic zeolites, while crystalline zeolites exhibited the characteristic diffractograms for each zeolitic structure. For the successfully produced materials, textural analysis revealed materials with specific surface areas between 470 and 700 m g-1, with embryonic materials having a greater microporous nature and crystalline materials presenting mesoporosity. Metal impregnation caused a reduction in the area and volume of micropores in embryonic zeolites, while an increase in surface area was observed for crystalline zeolites. In the CO2 methanation reaction, zeolitic samples with a Si/Al ratio of 50 showed higher conversions than zeolites with a Si/Al ratio of 100 and 25. Increasing the metal content of the catalysts improved CO2 conversion. Comparing embryonic and crystalline zeolites with the same metal content and Si/Al ratio, it was found that crystalline zeolites presented higher CO2 conversion rates, but embryonic zeolites presented higher methane selectivity rates. This made it possible to synthesize crystalline and embryonic zeolites with potential application in CO2 conversion technology to higher-value materials.
Keywords
CO2, Embryonic zeolite, Methanation, Nickel, Ruthenium